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官方对战平台黄嘉宇副教授在化学反应中的几何相位效应研究上取得新进展


发布时间:2024-02-27    来源:    点击量:




近日,我院黄嘉宇副教授与中国科学技术大学王兴安教授团队和中国科学院大连化学物理研究所张兆军研究员、张东辉院士和杨学明院士团队合作,在氢氘分子(HD)与氢(H)原子反应中的几何相位效应研究上取得新进展。

在量子力学中,波函数的演化通常由薛定谔方程描述。当系统绕着一个闭合的轨迹回到原点时,它的波函数可能会积累一个除了动力学相位之外的额外相位,这就是几何相位。这个几何相位是由路径的几何性质(而非时间演化)引起的,因此称为几何相位效应。这一效应在多个重要凝聚态物理体系中都扮演着举足轻重的角色。在反应动力学领域,几何相位效应对化学反应的具体影响也是一个长期备受关注的重要课题。

H+HDH2+D反应及其同位素反应体系是化学动力学领域的重要基准体系。这一系列反应的电子基态和激发态之间存在典型的锥形交叉,因此一直是研究化学反应中几何相位效应的模型体系。此前的研究发现,H+HD反应体系具备两个迥然不同的反应路径:其中一个对应着直接反应路径,另一个则对应着类似于漫游反应的非直接反应路径。锥形交叉的存在使得这两个路径之间的量子干涉相位会受到几何相位的调控,导致即使在反应总能量远低于锥形交叉发生的能量时,该体系的反应动力学过程中仍然可能存在显著的几何相位效应。





Fig. 5


    在本次工作中,理论和实验团队紧密合作,在1.72eV的碰撞能量条件下对H+HD (v=0, j=0)→D+H2这一反应进行了深入研究。通过结合速度图成像和近阈值电离技术,实验团队成功获取了高分辨率的产物量子态分辨数据,并在特定振转态的微分截面中观测到了明显的向后散射方向上的角度振荡。精确的量子动力学计算表明这些精细的后向角度振荡结构是几何相位效应的一种表现形式。进一步的理论分析表明,这些后向散射振荡主要是由两组不同的分波贡献的,它们分别沿着直接反应路径和漫游路径进行。这一发现是在碰撞能低于锥形交叉点能量0.81eV的实验条件下获得的,揭示了几何相位效应在量子反应动力学中的重要影响。


论文在首轮审稿中获得了三位审稿人的一致高度评价,被审稿人誉为应该装帧并放入教科书里“framed and put in textbooks”)的工作,被《自然-通讯》(Nat. Commun.)杂志直接接受。黄嘉宇副教授是文章的共同第一作者。本研究得到了科技部科技创新2030重大项目、国家自然科学基金等项目的支持。


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